Theo tài liệu của cơ quan An ninh điều tra, từ năm 2009 đến nay, lợi dụng quyền tự do dân chủ, Nguyễn Ngọc Như Quỳnh đã có nhiều bài viết đăng trên trang Blog "Mẹ Nấm", trang Facebook Nguyễn Ngọc Như Quỳnh, Facebook "Mẹ Nấm", trả lời phỏng vấn trên các đài CNN, RFA tuyên truyền xuyên tạc đường lối chính sách của Đảng, pháp luật của nhà nước CHXHCN Việt Nam; bôi nhọ hình ảnh Bác Hồ kính yêu của dân tộc Việt Nam; kích động hận thù dân tộc giữa Việt Nam với một số quốc gia láng giềng; nói xấu cán bộ lãnh đạo Đảng, Nhà nước và các tổ chức bộ máy công quyền, xâm hại đến uy tín cá nhân, cơ quan tổ chức nhà nước; xuyên tạc sự thật, xuyên tạc lịch sử, có nội dung chống lại Nhà nước CHXHCN Việt Nam, phá hoại khối đại đoàn kết dân tộc làm ảnh hưởng đến lòng tin của quần chúng nhân dân đối với sự lãnh đạo của Đảng, Nhà nước, gây phương hại đến an ninh quốc gia, trật tự an toàn xã hội.
Quá tình khám xét nơi ở của Nguyễn Ngọc Như Quỳnh, cơ quan An ninh điều tra đã thu giữ nhiều tài liệu liên quan đến hành vi phạm tội.